SCD-Universite de Rennes 1 Laboratory investigation of molecular growth in astrophysical environments : ion-hydrocarbon chemistry in interstellar clouds and aromatic nucleation in Titan-like atmospheres Étude en laboratoire de la croissance moléculaire dans les environnements astrophysiques : chimie des ions et des hydrocarbures dans les nuages interstellaires et nucléation aromatique dans les atmosphères de type Titan Spectrométrie de masseionsRéactivitéÉcoulement supersoniqueNuages moléculaires froidsPlanètes -- Atmosphères Mass spectrometryionsReactivitySupersonic flowcold Molecular cloudsPlanets -- Atmospheres Spectrométrie de masse Aérodynamique supersonique Nuages moléculaires Planètes -- Atmosphères L'une des questions clés en astrophysique de laboratoire consiste à comprendre comment la complexité moléculaire se développe dans les environnements astrophysiques. Ce travail explore les processus physiques et chimiques présumés en phase gazeuse, à basse température. Les expériences ont été menées à l'aide de la technique CRESU (Cinétique Réactive en Écoulement Supersonique Uniforme) combinée à la spectrométrie de masse, et complétés par des calculs ab initio. Une première partie est consacrée à l'étude des réactions ion-molécule à basse température (jusqu'à 24 K) à l'aide d'une variante équipée d'une source d'ions sélective. Nous avons confirmé que les collisions avec Ar⁺, comme d'autres ions de gaz nobles, conduisent à la fragmentation des petits hydrocarbures CH₄ et C₂H₄. En revanche, nous avons démontré que CH₃⁺ favorise la croissance moléculaire lorsqu'il réagit avec CH₄, C₂H₂, C₂H₄ et, dans une moindre mesure, C₃H₄. L'impact de l'intégration des données dans un modèle chimique d'un nuage interstellaire dense reste toutefois limité. Une deuxième partie se concentre sur l'étude des processus de nucléation en phase gazeuse à l'aide de l'instrument CRESUSOL, qui combine la méthode CRESU avec le rayonnement synchrotron. Nous avons montré ici qu'un excès de propane C₃H₈ accélère la nucléation du benzonitrile C₆H₅CN. Plusieurs mises à jour expérimentales du CRESU-SIS sont ensuite décrites. De nouveaux développements instrumentaux, notamment basés sur une source d'ions Aerospike, sont proposés. Enfin, les perspectives de rechercher, centrés sur la chimie des anions, sont évoquées. One of the key issues in laboratory astrophysics is understanding how molecular complexity builds up in astrophysical environments. This work explores the presumed gas-phase low-temperature physical and chemical processes. Experiments were conducted with the help of the CRESU (Cinétique Réactive en Écoulement Supersonique Uniforme) technique combined to mass spectrometry, and supported by ab intio calculations. A first part is devoted to the study of ion-molecule reactions at low temperature (down to 24 K) using a variant equipped with a selective ion source. We confirmed that collisions with Ar⁺, like other noble gas ions, leads to the fragmentation of the small hydrocarbon CH₄ and C₂H₄ partners. But we demonstrated that CH₃⁺, by contrast, promotes molecular growth when reacting with CH₄, C₂H₂, C₂H₄ and, in a lesser extent, C₃H₄. The impact of the incorporation of the data in a chemical model of an interstellar dense cloud remained though limited. A second part focuses on the investigation of the nucleation processes in the gas phase using the CRESUSOL instrument, which combines the CRESU method with synchrotron radiation. Here, we showed that an excess of propane C₃H₈ accelerates the nucleation of benzonitrile C₆H₅CN. Then, several experimental updates of CRESU-SIS are described. New instrumental developments, notably based on an Aerospike ion source, are proposed. Finally, upcoming research projects, centered on anion chemistry, are evoked. Electronic Thesis or DissertationText en application/pdf1 : 27602 Kohttps://ged.univ-rennes1.fr/nuxeo/site/esupversions/5533fa69-9003-4ead-b608-f6e1fe67cb8e Ogden Elliot 1996-08-08 FR 298566168 elliot.ogden@orange.fr 2026URENS014 http://www.theses.fr/2026URENS014 2026-03-20 Physique Université de Rennesthesis.degree.grantor_1 26693823X Doctorat non ouiBiennierLudovicintervenant_1125021674GeorgesRobertintervenant_2118611976SimsIanintervenant_3111323088JacovellaUgointervenant_4281137269NobleJenniferintervenant_5253118441HeardDwayneintervenant_6102060355HeazlewoodBriannaintervenant_7298566826 33MecoleDoctorale_1 267603320 Institut de Physique de Rennes partenaireRecherche_1 16177525X ddc:540 BiennierLudovicGeorgesRobertSimsIanJacovellaUgoNobleJenniferHeardDwayneHeazlewoodBriannaUniversité de Rennes33M Institut de Physique de Rennes ASCII PDF 28264647