Université de Rennes The natural breakdown of plastic wastes and the emergence of resultant products : an experimental study Dégradation naturelle des déchets plastiques et émergence des produits dérivés : étude expérimentale PolyéthylèneDégradation des plastiquesMicroplastiquesNanoplastiquesImpacts environnementauxCOVsCO2 PolyethylenePlastic breakdownMicroplasticsNanoplasticsEnvironmental implicationsVOCsCO2 PolyéthylèneDétérioration Microplastiques Composés organiques volatils e polyéthylène (PE), l’un des plastiques les plus présents dans l’environnement, subit une dégradation complexe sous l’effet de contraintes abiotiques. Cette thèse explore cette transformation à différentes échelles et phases, en montrant comment le vieillissement altère les propriétés physico-chimiques du polymère, entraîne la libération d’additifs, et génère des micro- et nanoplastiques. Grâce à des techniques analytiques avancées (µ-Raman, ATR-FTIR, AFM, µ-XRF, OPTIR, ILIM, s-SNOM, ICP-MS, NTA), il est démontré que l’oxydation de surface, la cristallinité et le potentiel de relargage augmentent, affectant la stabilité et le comportement des particules dans les milieux aquatiques. Au-delà des résidus solides, ce travail révèle une empreinte gazeuse jusque-là négligée. Le PE émet des composés organiques volatils (COV) et du CO₂ lors du vieillissement, identifiés par PTR-MS et µGC. L’analyse du cycle de vie (ACV) montre que ces émissions, bien que faibles en concentration, ont des impacts environnementaux notables. Extrapolées à l’échelle globale, elles représentent une source significative de pollution atmosphérique. En intégrant les phases solides, dissoutes et gazeuses de la dégradation, cette thèse propose une compréhension élargie du vieillissement des plastiques et ouvre des perspectives nouvelles sur ses dimensions atmosphériques, toxicologiques et biogéochimiques. Polyethylene (PE), one of the most widespread plastics in the environment, undergoes complex transformations when exposed to abiotic stresses. This work offers a multiscale analysis of PE degradation, aiming at contributing to understand revealing how environmental aging modifies its physico-chemical properties, promotes additive release, and drives fragmentation into micro- and nano- plastics. Using advanced techniques (µ-Raman, ATR-FTIR, AFM, µ-XRF, OPTIR, ILIM, s-SNOM, ICP-MS, NTA), we demonstrate increased surface oxidation, crystallinity, and additive leaching, which affect the stability, mobility, and sorption behavior of aged particles in aquatic environments under UVC, with the aim of accelerating degradation compared to solar UVB, and at beginning to model in order to further simulate environmental conditions. Beyond solid residues, we uncover a substantial gaseous footprint of PE aging, often neglected in risk assessments. Volatile organic compounds (VOCs) and CO₂ emitted during weathering, detected via PTR-MS and µGC, are shown through life cycle assessment tools (LCA) to exert a disproportionate environmental risk. When extrapolated to global oceanic PE pollution, these emissions could significantly contribute to climate and toxicity impacts. By integrating solid, dissolved, and gaseous degradation pathways, this thesis provides a holistic view of plastic breakdown and opens new perspectives on its atmospheric, toxicological, and biogeochemical consequences. Electronic Thesis or DissertationText en application/pdf1 : 10189 Kohttps://ged.univ-rennes1.fr/nuxeo/site/esupversions/a942aa6b-62ca-48c7-8896-7809116ba8ca El Kharraf Aicha 1997-07-28 MA 298922819 aicha.elkharraf@univ-rennes.fr 2025URENS135 http://www.theses.fr/2025URENS135 2025-10-15 Chimie : procédés et environnement Université de Rennesthesis.degree.grantor_1 26693823X Doctorat non ouiRabiller-BaudryMurielleintervenant_1083015264DavrancheMélanieintervenant_2112870937SandtChristopheintervenant_7075418940TassinBrunointervenant_3031994830WiesnerMark R.intervenant_6119068915Pradas del RealAna Elenaintervenant_8298923114GasperiJohnnyintervenant_4129416827ThériasSandrineintervenant_5138976856 S3MecoleDoctorale_1 267603320 ISCR partenaireRecherche_1 161775241 ddc:540 Rabiller-BaudryMurielleDavrancheMélanieTassinBrunoGasperiJohnnyThériasSandrineWiesnerMark R.SandtChristophePradas del RealAna ElenaUniversité de RennesS3M ISCR ASCII PDF 10433913